Zu den wertvollsten und am meisten frequentierten Beständen der Handschriftensammlung gehört der Nachlass des Dichters Theodor Storm (1817 – 1888). Einerseits „berühmtester Nordfriese“, hat Theodor Storm mit seinem Leben und Werk auch weit überregional wichtige Spuren in der Literatur- und Kulturgeschichte hinterlassen. Storm gilt als bedeutendster Vertreter des poetischen Realismus. Seine 56 Novellen wurden in zahlreiche Sprachen übersetzt, verfilmt und noch heute neu aufgelegt. Der Nachlass umfasst Manuskripte, biografische Dokumente und eine umfassenden Briefwechsel. Herzstück des Nachlasses ist – neben zahlreichen anderen Werkmanuskripten seiner Novellen und Gedichte – das Manuskript seiner berühmtesten, 1888 erschienenen Novelle „Der Schimmelreiter“ von letzter Hand.

Weiterer Schwerpunkt ist Storms umfangreicher Briefwechsel, der ihn eingebunden in ein großes Kommunikationsnetzwerk weit überregional bekannter Dichter, Wissenschaftler und Künstler zeigt – wie Theodor Fontane, Paul Heyse, Gottfried Keller oder Otto Speckter. Storms Engagement während der „Erhebungszeit“ und unversöhnliche Haltung gegen Dänemark, sein Exil in Potsdam und Heiligenstadt und angespanntes Verhältnis zu den Preußen liefern zudem zahlreiche Forschungsschnittstellen zur überregionalen Geschichte der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts. Der enge Briefwechsel Storms mit seiner Familie legt zahlreiche dieser literatur- wie politikwissenschaftlichen Spuren offen. Jenseits der Zensur der Öffentlichkeit geben sie einmalige persönliche Einblicke in Storms Leben zwischen Juristerei und Literatenexistenz, politischem Exil und Heimatssehnsucht. Auch die Korrespondenz mit seinen Kindern, insbesondere seinen Söhnen Hans, Karl und Ernst gilt seit langem als unentbehrliche Quelle für die enge Verschränkung des Stormschen Werkes mit seiner ganz persönlichen Familienbiografie.